Исследование нестационарного комбинационного рассеяния света в водороде

Диссертацию - Интенсивное и когерентное световое излучение дает широкие возможности для исследования вещества и процессов, происходящих в нем. Сильное световое поле, характерное для лазеров, может стимулировать в веществе квантовые переходы (в том числе и многоквантовые), перераспределять населенность квантовых уровней, индуцировать в веществе когерентную по объему поляризацию, изменять скорость протекания различных процессов и т.п.

Исследование характеристик этих эффектов, их спектральные и временные зависимости составляют предмет нелинейной оптики и, в частности, нелинейной лазерной спектроскопии. Ее методы обеспечивают высокую разрешающую способность и чувствительность [1-б]. По своим возможностям изучения процессов в молекулярных средах одно из центральных мест в нелинейной спектроскопии занимает спектроскопия комбинационного рассеяния (КР) света [і, 6-Ю].

КР света представляет собой процесс неупругого рассеяния, при котором квант света по>и , падающий на материальную среду, излучается в виде кванта света на стоксовой ЬУ^ или антистоксовой с^а частоте. Рассеянный свет наряду со сведениями о молекулярном составе и структуре колебательно-вращатель- ' ных уровней молекул несет информацию и о многообразии механизмов, ответственных за возникновение нелинейной поляризации и приводящих к уширению спектральных линий, а также и информацию о процессах передачи энергии в системе.

В связи с задачами лазерной фотохимии, проблемой лазерного разделения изотопов (см., напр., [5,Il]) и др. особый ин-

терес представляет изучение взаимодействия мощного лазерного излучения с молекулами в газовой фазе, где взаимодействие протекает с участием многих механизмов перераспределения энергии.

Для анализа и изучения механизмов девозбундения и дефази-ровки в газовых средах применяются самые разнообразные методы нелинейной лазерной спектроскопии, в том числе и методы спектроскопии КР света. Выполнен ряд оригинальных работ с применением стационарной [і,І0,І2-Іб] и нестационарной[1,10,17-22] когерентной активной спектроскопии комбинационного рассеяния (АСКР.) света, стационарной ВКР-спектроскопии с импульсной накачкой [23 ] , метода "ВКР-усиления" [24-25] , спектроскопии ИК поглощения [26] и др.

Активно развиваются и применяются для исследования одно-фотонных ИК активных переходов в молекулярных газах когерентные процессы, такие как оптическая нутация, фотонное эхо и затухание свободной поляризации [27-30]. В основном этим методы изучения динамики процессов в газообразных средах сводятся к определению законов релаксации поляризации и энергии возбужденных световым полем молекул.

В большинстве практически интересных случаев характерные времена процессов, приводящих к релаксации когерентной поляризации, а в ряде случаев и времена релаксации энергии по степеням свободы лежат в пикосекуидной области. Следовательно, возможность прямых наблюдений динамики этих процессов доступна только при использовании возбуждающих импульсов с длительностью,

сравнимой с временами происходящих процессов.

Процесс КР при возбуждении короткими импульсами из-за большой интенсивности поля имеет характер вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР) света. Инерционность отклика мате-

риальной системы при ее возбуждении сверхкороткими импульсами (СКИ), связанная, например, с движением населенностей или временем установления когерентной поляризации, обуславливает существенно нестационарный характер процесса ВКР. Его описание в нестационарных условиях сводится к решению системы дифференциальных уравнений в частных производных, которое в большинстве важных случаев провести не удается. Это, со своей стороны, требует более детального экспериментального изучения процесса нестационарного вынужденного комбинационного рассеяния (НВКР). Однако, наблюдение особенности НВКР в масштабе времени происходящих процессов затруднено из-за труднодоступности измерений в пикосекундном диапазоне. Интерес к НВКР возрастает и в связи с возможностью преобразования излучения в Ж [3I-34J и в УФ [35-3б]диапазоны и получения таким способом СКИ в этих диапазонах. Процесс генерации обратного стоксового сигнала при ВКР сопровождается значительным укорочением его длительности